A Itapemirim foi uma gigante do setor rodoviário que se aventurou no mercado aéreo, operando Boeing 727 exclusivamente cargueiros e um par de Cessna C208 Grand Caravan em rotas regionais. Foi a primeira incursão de uma empresa rodoviária no mercado aéreo brasileiro, seguida pela Passaredo em 1995. Posteriormente, o Grupo Constantino, líder no mercado de ônibus no Brasil, decidiu entrar no setor aéreo. Durante a concepção do projeto, o patriarca, Nenê Constantino, frequentemente perguntava: "Como vai a Gol?". Essa pergunta inspirou a busca por um nome simples e fácil de ser pronunciado em todo o país, resultando na escolha final: GOL. A ideia de negócio era tão simples quanto o nome: operar com frota única, ter uma estrutura enxuta e oferecer um serviço simplificado, replicando o modelo de sucesso da americana SouthWest.

A GOL Linhas Aéreas estreou em 15 de janeiro de 2001, quando David Barioni Neto pilotou o voo inaugural do PR-GOE, um Boeing 737-700 usado, um dos seis aviões iniciais da frota. A empresa iniciou uma trajetória de crescimento notável: em 2002, incorporou o Boeing 737-800 (PR-GOJ e PR-GOP); em 2004, iniciou voos internacionais para Buenos Aires. A GOL utilizou as melhores práticas para sustentar seu crescimento, introduzindo o ticket eletrônico e a venda via web no mercado brasileiro. Ainda em 2004, realizou seu IPO (Oferta Pública Inicial) na Bovespa. O crescimento continuou verticalizado. A GOL participou do desenvolvimento do pacote de performance Boeing SFP (Short Field Performance), que permite ao Boeing 737NG pousar em pistas mais curtas. O PR-GTA, batizado de Flagship, foi o primeiro Boeing 737-800SFP do mundo.

Em 29 de setembro de 2006, o voo GOL 1907, operado pelo PR-GTD (um SFP com apenas 200 horas de uso), decolou de Manaus. A aeronave, com tripulação técnica e comercial impecável, foi atingida por um jato Legacy recém-entregue pela Embraer, que cortou sua asa. O GTD caiu na Floresta Amazônica, vitimando 154 pessoas. O acidente do GOL 1907 deu início ao Apagão Aéreo de 2006 no Brasil, um período de caos que se estendeu ao ano seguinte, culminando no acidente TAM 3054, que resultou em 199 mortes. Em 28 de março de 2007, a GOL anunciou a compra da VRG Linhas Aéreas, detentora da marca e do que restava da antiga VARIG. A GOL aplicou a marca tradicional a vários de seus Boeing 737-700, -800 e também a Boeing 767. Contudo, o negócio não trouxe sorte operacional, levando ao arquivamento da marca VARIG em dezembro de 2008. No entanto, a aquisição trouxe benefícios significativos, como pessoal com vasto know-how e o programa de fidelidade Smiles. A "laranjinha" continuou seu caminho de renovação de frota e expansão do uso maciço dos Boeing 737-800SFP, quando surpreendeu novamente: em 8 de julho de 2011, encampou a WebJet, que era a única empresa a realmente praticar o modelo low-cost/low-fare no país e representava um forte concorrente.

A GOL trouxe um novo CEO para comandar a empresa e remodelar o negócio: Paulo Kakinoff, com expertise em vendas e no setor de consumo, vindo da AUDI. Sua gestão foi chave para mudanças graduais na GOL, sendo a mais visível em 2015, quando a empresa adotou uma nova e belíssima identidade visual e conduziu uma severa reestruturação com devolução de aeronaves, postergação de encomendas e redesenho da malha. Hoje, a GOL é a vice-líder do mercado doméstico, detendo cerca de 31% de participação, com mais de uma centena de aeronaves na frota. A empresa busca acordos com companhias aéreas regionais para expandir seu alcance a mais destinos, como o que foi feito anteriormente com a Voepass em um inédito CPA (Contrato de Prestação de Serviço) no Brasil. A GOL faz parte da ABRA, uma holding que engloba a GOL e a Avianca, cujo objetivo é gerar sinergias e fortalecer o crescimento continental. Em 25 de janeiro de 2024, a GOL anunciou o pedido de Chapter 11 sob a Lei de Falências e Concordatas dos Estados Unidos, com a missão de se reorganizar financeiramente, contando com total suporte da holding ABRA.

Em 2025, a GOL dedicou-se a reativar diversas aeronaves que estavam paradas, expandir seu serviço de voos cargueiros em parceria com o Mercado Livre e anunciou a adição de cinco Airbus A330neo à sua frota. Seu atual CEO é o Celso Ferrer, um executivo de formação laranja, chegou como estagiário e passou por diversas áreas até assumir o posto de CEO.